En 2009 consigue un triplete histórico con el FC Barcelona: campeón de la Liga española, campeón de la Copa del Rey (en Valencia contra el Athletic de Bilbao) y campeón de la Liga de Campeones de la UEFA (en Roma contra el Manchester United). De nuevo se sacó la gabarra y de nuevo se realizó una celebración como la del año anterior, esta vez para celebrar un histórico doblete, que además proporcionaba de forma automática la consecución de la Supercopa, lo que por este motivo se podría catalogar como un triplete. Con José Gomes aun como técnico rojiblanco, cabe sin duda mencionar la histórica rueda de prensa que ofreció el entrenador luso en la jornada 31 en la que un grave error arbitral privó al Almería de lograr los tres puntos frente al Leganés y en la que el técnico portugués criticó duramente el uso que se estaba haciendo del VAR y el trato injusto que llevaba padeciendo el equipo almeriensista durante esta temporada, dejando para el recuerdo el grito de «¡Respeto!» que espetó en dicha rueda de prensa pospartido y que la afición hizo suyo a través de las redes sociales para pedir a LaLiga y la RFEF un trato más justo hacia su equipo.
En la segunda, estuvo clasificado a la siguiente ronda durante parte del primer tiempo, pero posteriormente fallaron un penal decisivo y fueron eliminados. En 2010, Puyol formó parte de la selección española que se proclamó campeona del Mundo el 11 de julio de 2010 en Johannesburgo. Puyol jugó su último partido vistiendo la camiseta catalana el 2 de enero de 2013 ante la selección de Nigeria. Tercer uniforme: Camiseta blanca con la franja de la bandera de Galicia formada por una línea diagonal que en los extremos está degradado el celeste de la bandera gallega. Miguel Ángel Nadal, un exfutbolista español que militó en las filas del club en los años 90, alcanzó a jugar con Puyol durante un corto periodo, a finales de 1999. En unas declaraciones dijo: «Carlos juega con la madurez necesaria, tiene un gran sentido de la colocación, y sobre todo, tiene el orgullo de llevar la camiseta del club». “El mediocampista mexicano de 26 años llegará durante los próximos días a Monterrey para practicarse exámenes médicos.
Clemente había participado en 47 partidos de liga, marcando 6 goles, entre 1968 y 1971. En 1969 había ganado la Copa del Rey, título que años después, volvería a conquistar para el Athletic como entrenador. Puyol dejó el club de su vida el 30 de junio, después de 19 años en la entidad y tras 15 temporadas en el primer equipo. A inicios de esta misma temporada renovaría hasta el 2012 con la posibilidad de seguir un año más o de rescindir el contrato voluntariamente, dependiendo de la participación en el equipo. En liga tampoco marcharon del todo bien las cosas, a pesar de haber estado luchando por la Liga Europa de la UEFA hasta el último momento. Un emisario del Cruz Azul está buscando posibles prospectos, de cara a la próxima temporada, en Uruguay y Brasil, aunque ESPN pudo conocer que hasta el momento lo único que hay en torno a posibles refuerzos, camiseta bilbao son sólo opciones y nada concreto. En la Liga Europa consiguieron llegar hasta los cuartos de final tras eliminar a Olympique de Marsella y Valencia en dieciseisavos y octavos respectivamente.
En los octavos de final esperaba el húngaro Ujpest Dozsa en octubre, y ganaron 0-1 en la ida, con un Valencia que puso más corazón que cabeza, y 2-1 en la vuelta. Sin embargo, el 4 de marzo del 2014, anuncia en una rueda de prensa que rescindirá su contrato para dejar el club a final de temporada debido a las lesiones. El trato fue sellado € 29 millones con € 11 millones en variables, y este pone fin a una de las sagas de transferencia más largas en el fútbol. ↑ «Los campeones del Mundo de fútbol ya tienen la Real Orden del Mérito Deportivo». En diciembre, y sin levantar cabeza el equipo, el técnico Paco Real fue destituido tras una dolorosa derrota 0-4 contra el Barcelona, y ocupó su lugar el uruguayo Héctor Núñez con Mario Alberto Kempes como ayudante. En las semifinales del 7 de julio de 2010 marcó un histórico gol de cabeza ante Alemania, después de un saque de esquina de Xavi Hernández, que daría el pase a España a la final de la Copa del Mundo, en la que se impusieron por 1-0 a Países Bajos.